Некоторые материалы обладают удивительными квантовыми свойствами, которые могут привести к преобразующим технологиям - от электроники без потерь до аккумуляторов большой емкости. Однако, когда эти материалы находятся в своем естественном состоянии, эти свойства остаются скрытыми, и ученым нужно мягко попросить их проявиться. Один из способов, которым они могут это сделать, - использовать ультракороткие импульсы света для изменения микроскопической структуры и электронных взаимодействий в этих материалах таким образом, чтобы проявились эти функциональные свойства. Но хорошие вещи не длятся вечно - эти состояния, вызванные светом, являются преходящими и обычно сохраняются всего несколько пикосекунд, что затрудняет их использование в практических приложениях. В редких случаях состояния, вызванные светом, становятся долгоживущими. Тем не менее, наше понимание этих явлений остается ограниченным, и не существует общей структуры для создания длительных возбужденных состояний.

Команда ученых из Гарвардского университета совместно с коллегами из PSI преодолела эту проблему, манипулируя симметрией электронных состояний в соединении оксида меди. Используя рентгеновский лазер на свободных электронах SwissFEL в PSI, они продемонстрировали, что специально подобранное оптическое возбуждение может индуцировать "метастабильное" неравновесное электронное состояние, сохраняющееся в течение нескольких наносекунд - примерно в тысячу раз дольше, чем обычно.

Управление электронами с помощью света

Исследуемое соединение Sr14 Cu24o41 - так называемая купратная лестница _- почти одномерно. Он состоит из двух различных структурных единиц, так называемых лестниц и цепочек, представляющих форму, в которой организуются атомы меди и кислорода. Эта одномерная структура предлагает упрощенную платформу для понимания сложных физических явлений, которые также проявляются в системах с более высокой размерностью. "Этот материал похож на нашу плодовую мушку. Это идеализированная платформа, которую мы можем использовать для изучения общих квантовых явлений", - комментирует физик-экспериментатор по конденсированным средам Маттео Митрано из Гарвардского университета, возглавляющий исследование.

Одним из способов достижения долгоживущего ("метастабильного") неравновесного состояния является удержание его в энергетическом колодце, из которого у него недостаточно энергии, чтобы вырваться. Однако этот метод рискует вызвать структурные фазовые переходы, которые изменяют молекулярное расположение материала, а этого Митрано и его команда хотели избежать. "Мы хотели выяснить, существует ли другой способ зафиксировать материал в неравновесном состоянии с помощью чисто электронных методов", - объясняет Митрано. По этой причине был предложен альтернативный подход.

В этом соединении цепные элементы обладают высокой плотностью электронного заряда, в то время как лестницы относительно пусты. В равновесии симметрия электронных состояний предотвращает любое перемещение зарядов между двумя единицами. Точно спроектированный лазерный импульс нарушает эту симметрию, позволяя зарядам квантово туннелировать от цепей к лестницам. "Это похоже на включение и выключение клапана", - объясняет Митрано. Как только лазерное возбуждение отключается, туннель, соединяющий лестницы и цепи, отключается, прерывая связь между этими двумя блоками и удерживая систему в новом долгоживущем состоянии в течение некоторого времени, что позволяет ученым измерить ее свойства.

Ультрасовременные быстрые рентгеновские зонды

Сверхяркие фемтосекундные рентгеновские импульсы, генерируемые в SwissFEL, позволили задействовать сверхбыстрые электронные процессы, управляющие формированием и последующей стабилизацией метастабильного состояния. Используя метод, известный как резонансное неупругое рассеяние рентгеновских лучей с временным разрешением (tr-RIXS) на конечной станции SwissFEL Furka, исследователи могут получить уникальное представление о магнитных, электрических и орбитальных возбуждениях и их эволюции с течением времени, выявляя свойства, которые часто остаются скрытыми для других зондов.

"Мы можем целенаправленно воздействовать на те атомы, которые определяют физические свойства системы", - комментирует Элиа Раззоли, руководитель группы конечной станции Furka и ответственный за экспериментальную установку.

Эта способность была ключевой для анализа вызванного светом электронного движения, которое привело к возникновению метастабильного состояния. "С помощью этого метода мы могли наблюдать, как электроны движутся в присущем им сверхбыстром масштабе времени, и, следовательно, выявлять электронную метастабильность", - добавляет Хари Падма, аспирант Гарварда и ведущий автор статьи.

Первый из многих грядущих

tr-RIXS дает уникальное представление о динамике энергии и импульса возбужденных материалов, открывая новые научные возможности для пользователей SwissFEL в изучении квантовых материалов; действительно, эти результаты получены в результате первого эксперимента, проведенного группой пользователей на новой конечной станции Furka. Именно интерес к разработке tr-RIXS в Furka побудил гарвардскую команду сотрудничать с учеными из PSI. "Это редкая возможность провести время на машине, где можно проводить подобные эксперименты", - комментирует Митрано.

После этого первоначального пилотного эксперимента конечная станция Furka подверглась модернизации для улучшения энергетического разрешения RIXS, и она готова к изучению новых типов индивидуальных и коллективных возбуждений, таких как возбуждения решетки. "Этот эксперимент был очень важен для демонстрации того, какие эксперименты мы можем проводить. Конечная станция и ее оборудование уже сейчас намного лучше, и мы будем продолжать совершенствовать их", - заключает Раззоли.

Эта работа представляет собой важный шаг вперед в управлении квантовыми материалами, далекими от равновесия, с широкими последствиями для будущих технологий. Стабилизируя вызванные светом неравновесные состояния, исследование открывает новые возможности для создания материалов с настраиваемыми функциональными возможностями. Это могло бы создать сверхбыстрые оптоэлектронные устройства, включая преобразователи, преобразующие электрические сигналы в световые и наоборот, - ключевые компоненты для квантовой связи и фотонных вычислений. Это также открывает путь к энергонезависимому хранению информации, где данные кодируются в квантовых состояниях, создаваемых светом и управляемых им.